Afrique du Sud (2000-2002)

De 2000 à 2002, il entraîne l'Afrique du Sud et qualifie les « Bafana Bafana » pour la CAN 2002 Puis la coupe du monde 2002. Il démissionne de son poste après les mauvais résultats de la sélection, un quart-de-finale lors de la compétition, et l'intronisation de Jomo Sono comme superviseur de la sélection.

Entraîneur adjoint à Manchester United (2002-2003)

Il est alors recruté par Alex Ferguson comme adjoint à Manchester United et est un des artisans du titre de champion 2003. En juin 2003, il quitte son poste pour entraîner le Real Madrid a la suite du départ de Vicente Del Bosque

Real Madrid (2003-2004)

Avec le Real Madrid, il remporte la Supercoupe d'Espagne en battant le Real Majorque. À la mi-saison, l'équipe est en tête du championnat mais perd ses cinq derniers matches et termine à la quatrième place. Le Real Madrid ne remporte au terme de la saison qu'un seul trophée, la Supercoupe d'Espagne et Queiroz est démis de ses fonctions en mai 2004.

Retour à Old Trafford (2004-2008)

De retour à Manchester United en 2004, il reprend son poste d'adjoint d'Alex Ferguson. Le 11 juillet 2008, Manchester United accepte de libérer Queiroz de son contrat, et il est nommé sélectionneur de l'équipe nationale du Portugal^[3],[4].

Portugal (2008-2010)

De retour à la tête de l'équipe nationale portugaise, l'équipe aligne trois contre-performances en étant battu chez elle par le Danemark, trois buts à deux, et est tenue en échec par la Suède et l'Albanie en phase de qualification au Mondial 2010. Après cette première partie de qualifications médiocre, l'équipe se reprend et se qualifie pour les matchs de barrages. Grâce à deux victoires, un but à zéro face la Bosnie-Herzégovine, les Lusitaniens se qualifient et Queiroz avoue réaliser « le rêve de toute une vie^[5] ».

Lors de la Coupe du monde 2010, le Portugal débute par un match nul sans but face à la Côte d'Ivoire puis l'emporte largement face la Corée du Nord sept buts à zéro, la victoire la plus lourde de la Coupe du monde depuis la victoire de l'Allemagne face à l'Arabie saoudite en 2002. En huitième de finale, les Portugais sont battus par l'Espagne un but à zéro. Le 9 septembre 2010, il est limogé du poste de sélectionneur du Portugal^[6]. Il a également été suspendu pour une durée de six mois par l'Autorité antidopage portugaise le 30 août 2010. Le 23 mars 2011, la Cour d'arbitrage pour le sport a confirmé en appel la sanction infligée à Queiroz.

Iran (2011-2019)

Le 4 avril 2011, Carlos Queiroz devient sélectionneur de l'équipe nationale d'Iran^[7]. Queiroz signe un contrat de deux ans et demi jusqu'à la fin de la Coupe du monde 2014 au Brésil.

Sous ses ordres, l'Iran se qualifie pour la Coupe du monde et devient la troisième équipe que Queiroz réussit à qualifier pour la compétition mondiale, après avoir atteint l'édition 2002 avec l'Afrique du Sud et l'édition 2010 avec le Portugal.

Il mène la sélection iranienne jusqu'en demi-finale de la Coupe d'Asie 2019 (défaite 3-0 contre le Japon) et démissionne juste après l'élimination de son équipe^[8].

Colombie (2019-2020)

Le 7 février 2019, il est nommé à la tête de la sélection colombienne de football. Le 2 décembre 2020, il est démis de ses fonctions à la suite d'une succession de mauvais résultats, notamment deux défaites à domicile contre l'Uruguay, trois buts à zéro, et l'Équateur, six buts à un.

Égypte (2021-2022)

Le 8 septembre 2021, il est nommé sélectionneur de l'Égypte^[9]. Il réalise une bonne CAN 2021 mais s'incline en finale aux tirs au but face au Sénégal.

Le 29 mars 2022, à la suite d'une défaite en barrages, une nouvelle fois aux tirs au but contre le Sénégal, qui prive l'Égypte de Coupe du monde 2022 au Qatar, il annonce sa démission^[10].

De retour en Iran (2022-)

Le 7 septembre 2022, il fait son retour et redevient le sélectionneur de l'Iran 3 ans après son dernier contrat^[11].